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我所納米孔晶體材料傳質研究取得新進展

  近日,我所甲醇制烯烃国家工程实验室叶茂研究員、刘中民院士团队在纳米孔晶体材料传质研究中取得新进展。相关工作以通讯的形式发表于《自然》出版集团的新刊《通讯-化学》(Communications Chemistry)上。

  納米孔晶體材料在非均相催化和化學品分離等過程中得到了廣泛的應用,常見的納米孔晶體材料有各類分子篩和金屬有機骨架材料(MOF)等。由于納米孔道的尺寸限制,在這類材料中客體分子的傳質過程非常複雜,且對很多催化反應與分離過程有著決定性的影響。長期以來客體分子在晶體孔道內的擴散被認爲是其傳質速率的控制步驟。但實際上,由于材料所處外部環境的變化,以及材料表界面存在的天然缺陷等原因,客體分子在進入晶體內部孔道之前,在表界面處也存在傳質阻力。目前,常規方法不能獨立測量納米孔晶體材料表界面傳質阻力系數和晶內擴散系數,測量到的結果實際上是一種表觀擴散系數,其同時包含了表界面的傳質阻力與孔道內擴散阻力的影響,很難直接用于納米孔晶體材料的設計和優化。

  在本工作中,該團隊推導了一種計算客體分子在納米孔晶體材料表界面傳質阻力的方法。該方法數學形式簡單,物理意義明確。采用該方法能夠從簡單的客體分子吸收速率曲線直接計算出材料表界面傳質速率與晶體孔道內擴散速率。核磁共振實驗結果驗證了該方法的可靠性。利用該方法,科研人員詳細考察了磷酸矽鋁(SAPO)分子篩的晶體粒度、晶體界面性質、環境因素對表界面傳質與孔道內擴散的影響。該方法爲定量研究客體分子在納米孔晶體材料內的傳質過程開辟了一條簡單方便的途徑,具有較強的普適性,能夠用于分子篩和MOF等納米孔晶體材料的傳質研究。

  上述研究工作得到国家自然科学基金“多相反应过程中的介尺度机制及调控”重大研究计划集成项目支持。 (文/图 李华、高铭滨)

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